Los orígenes de la iglesia se remontan a mediados del siglo XVII, cuando Diego Díaz Gómez envió construir un oratorio en su Encomienda de Molinos. En 1760 su yerno, el general Domingo de Isasmendi, la amplió, para luego cederla a la diócesis de Tucumán, a fin de fundar el curato de San Pedro Nolasco de Calchaquí. La iglesia actual fue levantada probablemente a fines del siglo XVIII, en ese mismo sitio, por el último gobernador realista de Salta, don Nicolás Severo de Isasmendi, allí enterrado. En torno de esta capilla creció el pueblo de Molinos. La iglesia es de nave única, con dos torres que rematan en pequeñas cúpulas (piramidales hacia 1920 y semiesféricas en la actualidad). Es Monumento Histórico desde 1942.
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